近日，我校材化学院、绿色轻工材料湖北省重点实验室、湖北省新材料与绿色制造引智创新示范基地黄以万/李学锋课题组再次在材料学重要期刊《Advanced Functional Materials》（IF=19.924，Nature Index期刊）发表高分子水凝胶强韧化方面的最新研究成果，相关论文题目为“Achieving Swollen yet Strengthened Hydrogels by Reorganizing Multiphase Network Structure”（https://doi.org/10.1002/adfm.202213549）。我校为唯一署名单位，黄以万副教授和李学锋教授为共同通讯作者，参与研究工作的还有该课题组龙世军副教授、硕士研究生钱三榆、周菊、陈文君、刘涛及本科生杨盛。
在自然界的生命体系中，许多组织（如动物的肌肉）通常表现出在逐渐成长中变强壮的现象，可谓是“越长大越坚强”的组织。作为一类重要的软物质材料，高分子水凝胶具有类似于这些生物组织的软、湿等特点，在生物组织工程、药物输送、柔性电子及信息与能源存储等诸多领域具有十分广泛的应用前景。然而，由于高分子网络被稀释导致链密度降低，合成水凝胶在水或稀溶液中通常表现为相反的几何尺寸-力学性能关系，即尺寸涨大而力学性能弱化现象。开发一种越“长大”越坚强的水凝胶材料十分有趣却充满挑战。
该研究工作提出通过一种简单的金属离子溶液浸泡法制备了一系列溶胀（即尺寸变大）却力学性能增强的聚两性电解质（PA）水凝胶。在该方法中，首先将由离子键构筑的原始PA水凝胶网络置于氧氯化锆溶液中透析直至平衡（步骤-I），然后将这一平衡后的水凝胶置于去离子水中透析除去多余的自由离子直至再次达到平衡（步骤-II）。由于高度水合的锆离子团簇的强配位能力及PA水凝胶的多相结构网络特点，步骤-I中达到平衡需要数月的时间，并伴随着尺寸和力学性能的提高，而步骤-II中达到平衡只需数天即可。最终得到由离子键和金属配位键协同重构的水凝胶多相结构网络，并表现出溶胀却力学性能增强的行为。
为弄清该水凝胶体系中溶胀且力学性能增强的行为，该研究工作进一步系统研究了水凝胶样品在氧氯化锆溶液中的透析时间及该透析溶液的浓度对PA水凝胶的物理、化学结构及力学性能的影响，结果表明这两种因素均会显著影响水凝胶样品的多相结构网络重构及溶胀且力学性能增强的行为。具体地，随着透析时间增加，水凝胶样品的体积先迅速增大，然后经历一段较缓慢的降低，最后趋于稳定，这一过程持续时间大于90天，在这缓慢的透析平衡过程中初始PA水凝胶网络中的多相微结构尺寸先显著降低，然后慢慢增大，最后趋于与初始PA水凝胶相似的尺寸；相似地，随着氧氯化锆透析溶液浓度的增加，水凝胶样品的体积先快速增加，然后缓慢降低，当透析溶液浓度大于0.5mol/L时趋于稳定，在这一过程中水凝胶网络中的多相微结构尺寸先显著降低，然后慢慢增大，最后趋于与初始PA水凝胶相似的尺寸，推测可能是由于较强的金属配位键的引入调整优化了网络中的多相结构，虽然最终的水凝胶样品的体积表现出明显的涨大现象，其力学性能却得到显著的增强。
上述系统的研究工作验证了多相结构网络的调整能够有效的调控水凝胶的力学性能。虽然最终获得的水凝胶样品的体积均是初始PA水凝胶的两倍以上，其力学性能却优于许多已报道的高性能水凝胶：39.2MPa的弹性模量、3.7MPa的拉伸断裂强度及3.5MJ/m3的拉伸断裂功，分别是初始水凝胶的302倍、5.5倍及2.2倍。该研究工作改变了研究者对“高分子水凝胶网络因涨大而力学性能弱化”的一般认知，为开发溶胀且增强的水凝胶提供了一种简单的方法，同时也为聚电解质水凝胶网络在金属离子溶液中的行为提供了新见解。
该研究工作获得国家自然科学基金（51903079, 52073083）及（中国）股份有限公司博士启动基金（BSQD2019029）项目的资助。该研究论文在线免费全文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/share/author/QFGWWZCJNE4KHDKRWCRG?target=10.1002/adfm.202213549
该课题组所属微纳米及软物质团队，李学锋教授为PI负责人，主要从事高分子软物质新材料的基础和应用研究，其中高分子水凝胶材料主要研究方向有水凝胶的高性能化及其功能化。近年来，该团队主持国家自然基金项目6项、省部级科研项目与横向科研项目20余项，在专业期刊发表学术论文100余篇，获授权中国发明专利近30项，其中李学锋教授入选“英国皇家化学会2019 Top 1% 高被引作者”，并入选教育部第二批全国高校黄大年式教师团队。该成果一经在线发表就受到各类媒体的广泛关注，包括网易新闻、中国聚合物网、新材料在线网、高分子科技及高分子科学前沿等多家追踪报道或转载。
